隨著柔性電子行業(yè)的不斷發(fā)展，柔性有機太陽能電池由于具有輕質、廉價、易加工等優(yōu)勢以及在柔性可穿戴能源期間方面展現(xiàn)的巨大潛力而受到廣泛關注。然而，目前柔性有機太陽能電池效率較基于剛性基底制備的剛性電池仍有較大差距，主要原因之一是基于塑料基底制備的柔性透明電極在面電阻、透光率、可加工性以及穩(wěn)定性等方面受到極大限制。因此，發(fā)展具有優(yōu)異的光學和電學性能、低表面粗糙度以及高機械和熱穩(wěn)定性的透明電極，對促進柔性有機太陽能電池發(fā)展尤為關鍵。
近日，韓國蔚山國立科學技術研究所（UNIST）的Changduk?Yang教授和Hyesung?Park教授團隊制備了一種聚酰亞胺-石墨烯(PI@GR)新型透明電極應用于柔性有機太陽能電池，實現(xiàn)了15.2%的光電轉換效率，是迄今為止報道的柔性有機太陽能電池的最高數(shù)值。其中，PI作為石墨烯的載體膜和石墨烯電極的基底，為電極提供了比較高的熱穩(wěn)定性。層層緊密接觸的多層石墨烯組裝改善了電極與基材之間的附著力，提高了電極的機械穩(wěn)定性。同時，此方法制備的石墨烯電極表面呈現(xiàn)超潔凈超光滑的表面特征，其光透過率高達92 %，電阻低至83 Ω/sq，超光滑的電極表面也有利于降低電池界面缺陷，從而助力高效柔性有機太陽能電池的構筑。
該工作以題目為“Flexible Organic Solar Cells Over 15%?Efficiency with Polyimide-Integrated?Graphene Electrodes”發(fā)表在《Joule》上。韓國蔚山國立科學技術研究所Changduk?Yang教授和Hyesung?Park教授為論文共同通訊作者。
【圖文詳解】
以聚酰胺酸(PAA)亞胺化法合成的無色聚酰亞胺(cPI)（圖1A）因其良好的熱穩(wěn)定性、良好的柔韌性和較高的透光率，在光電器件中作為柔性襯底具有巨大的應用潛力。因此本工作中采用PI作為柔性基底制備了石墨烯柔性透明電極（PI@GR），其制備過程如圖1B所示：作者首先通過CVD法在Cu基底上生長高質量石墨烯，再直接在石墨烯上旋涂PAA經固化后獲得無色透明PI，之后刻蝕掉Cu獲得單層聚酰亞胺-石墨烯薄膜。如此經過逐層重復組裝，獲得適用于柔性有機太陽能電池的高導電性PI@GR柔性透明電極。
本工作中通過PAA涂層對單個石墨烯薄膜進行逐層疊加，獲得多層石墨烯電極，保持了石墨烯在疊加過程中的完整性，從而有利于提高電極性能。相應的拉曼光譜證實PI@GR的成功制備。并且光學性能和電學性能測試結果顯示，PI@GR透明電極具有良好的透光率以及較低的面電阻。此外，相較于以往的塑料基底石墨烯電極（PET/GR和PI/GR）具有典型的PMMA殘留特征（PMMA的絕緣性能會惡化石墨烯電極的電學性能），PI@GR具有超潔凈和超光滑的表面特征，有利于提升電極性能以及降低界面接觸電阻，從而提高太陽能電池的器件性能。
PI@GR柔性透明電極良好的機械穩(wěn)定性以及熱穩(wěn)定性也為其構建高性能柔性有機太陽能電池提供有力保障。在PI上直接集成多層石墨烯的方法加強了界面結合，使得PI@GR相比傳統(tǒng)的塑料基石墨烯電極具有更優(yōu)異的機械穩(wěn)定性。在進行半徑為5毫米、循環(huán)次數(shù)為10,000次的彎曲試驗，其電阻幾乎保持不變（圖3）。此外，基于PI耐高溫性質， PI@ GR電極具有較高的熱穩(wěn)定性，改善了傳統(tǒng)柔性有機太陽能電池制備過程中受高溫退火工藝的影響使得電池性能受損的難題。
最后，基于PI@GR柔性透明電極優(yōu)異的光學和電學性能，以及其突出的機械和熱穩(wěn)定性，將其應用于構建高效柔性有機太陽能電池。如圖4所示，PI@GR基柔性有機太陽能電池性能突出，其光電轉換效率高達15.2%，是目前報道的柔性有機太陽能電池中效率最高的，甚至可媲美玻璃/ITO基剛性電池（15.7%）。
【總結】
在這項研究中，作者成功地開發(fā)了具有優(yōu)異光學及電學性能、良好的機械及熱穩(wěn)定性的PI@GR柔性透明電極，并將其應用于柔性有機太陽能電池，實現(xiàn)了創(chuàng)記錄的15.2%高光電轉換效率，有利于推動柔性有機太陽能電池發(fā)展。同時，這項工作中提出的石墨烯透明電極為構建下一代高性能柔性光電器件提供了巨大的潛力。
原文鏈接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2542435120300908
